화학 반응은 하나의 배열에서 다른 배열로 원자 그룹을 재배치하는 것으로 생각할 수 있으며, 구체적으로 잠재적 에너지 표면 (PES)에서 이들 원자를 최적 위치에서 다른 최적 위치로 이동시키는 것으로 생각할 수 있습니다. 최초 배열은 반응물로, 최종 배열은 생성물로 부릅니다. 반응물과 생성물을 연결하는 최소 에너지 경로 (MEP)는 이 경로에 따라 최대 에너지가 반응 에너지 장벽을 결정하므로 매우 중요합니다. 따라서, 확산 과정뿐만 아니라 다양한 화학 반응의 활성화 에너지를 추정하려면, MEP를 따라 이 최대 에너지를 계산하는 것이 중요합니다. 화학 반응은 하나의 배열에서 다른 배열로 원자 그룹을 재배치하는 것으로 생각할 수 있으며, 구체적으로 잠재적 에너지 표면 (PES)에서 이들 원자를 최적 위치에서 다른 최적 위치로 이동시키는 것으로 생각할 수 있습니다. 최초 배열은 반응물로, 최종 배열은 생성물로 부릅니다. 반응물과 생성물을 연결하는 최소 에너지 경로 (MEP)는 이 경로에 따라 최대 에너지가 반응에 대한 에너지 장벽을 정의하므로 매우 중요합니다. 따라서, 다양한 활성화 반응을 추정하기 위해, 이 최대 MEP를 계산할 필요가 있습니다.
이 같은 에너지 장벽을 계산하기 위해서 여러가지 잘 확립된 방법을 사용할 수 있습니다. 자극된 탄성 밴드(NBB)는 PES의 시험 초기 경로를 초기 경로 부근의 MEP로 수렴시키는 방식의 효율적인 방법 중 하나입니다. 대게 기본 NEB 방법을 사용하지만 이미지들 중 하나가 최대 PES가 되게 하는 경우에 사용하는, 사소한 수정 버전인 클라이밍 이미지 NEB(CI-NEB)도 알려져 있습니다. 최근에는, 표준 NEB 방법보다 적은 리소스를 사용하는 AutoNEB라는 자동 절차가 제안되었습니다.
PASTA 패키지에서는 다음 세 가지 방법을 모두 실현했습니다. 따라서, 이들 NEB, CI-NEB 및 AutoNEB 방법을 모두 사용할 수 있습니다.
PES는 일반적으로 밀도함수이론(DFT)을 사용하여 얻습니다. NEB 및 CI-NEB의 경우, 총 에너지와 힘을 얻기 위해 DFT 계산을 수행합니다. 현재 PASTA는 다음의 DFT 코드와 연결됩니다: 비엔나 Ab initio 시뮬레이션 패키지 (VASP), 수천 개의 원자에 대한 전자 시뮬레이션을 위한 스페인 이니셔티브(SIESTA) 및 Quantum Espresso (QE). NEB에서는, 시스템 상태 사슬(이미지로 알려진)이 후크 스프링을 통해 서로 연결되어 MEP를 얻는데 사용되는 탄성 밴드를 형성합니다. CI-NEB의 경우, 최고 에너지를 가진 이미지가 몇 개의 규칙적 NEB-단계들 이후, 위의 스프링 힘을 제거하고 실제 힘의 반전된 평향 성분을 포함시켜서 위로 이동합니다. AutoNEB에서는, 전체 이미지의 하위 집합이 먼저 대략적으로 수렴된 다음 새 이미지가 추가됩니다. 그 다음, 새로운 이미지를 중심으로 한 경로 일부가 수렴됩니다. 새로운 이미지는 가장 큰 기하학적 간격 또는 에너지 간격에 추가됩니다. 이 절차가 반복됩니다.
PASTA는 전적으로 Python으로 작성되었으며, Python2.7 및 Python3.5으로 테스트를 했습니다. PASTA는 다음 4 가지 최적화 알고리즘을 사용합니다: PES에서 최소값을 찾기위한 경사 하강법(SD), 공액 경사법 (CG), Quick-min (QM) 및 Broyden-Fletcher-Goldfarb-Shannon (BFGS) 법. 또한, 결과를 분석하고 시각화하는 유틸리티 프로그램을 포함합니다.
[1] G. Henkelman, H. Johnsson, Improved tangent estimate in the nudged elastic
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[2] E. L. Kolsbjerg, M. N. Groves, B. Hammer, An automated nudged
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